我校理学院汪志勇博士在胶体与界面科学研究领域取得重要进展


日期:2017-07-17  来源:  作者:

我校理学院汪志勇博士在胶体与界面科学研究领域取得重要进展

日前,我校理学院汪志勇博士与美国加州大学河滨分校化学与环境工程系吴建中教授合作,在胶体与界面科学研究领域取得突破。他们通过计算机模拟手段有效地回避了实验和理论两方面所遭遇的瓶颈,首次捕捉到了界面电荷巨反转现象、并成功揭示了该奇异现象背后所蕴含的物理机理。研究成果以”Ion association at discretely-charged dielectric interfaces: Giant charge inversion”为题,于2017年7月12日在线发表在美国物理联合会的旗舰期刊Journal of Chemical Physics上[J. Chem. Phys. 147, 024703 (2017)],并入选杂志特别推荐亮点论文(Featured Article)。经杂志编辑推荐,汪志勇博士接受了美国物理联合会新闻部的专访,相关报道以”Giant Charge Reversal For the First Time——Confined fluids give rise to new electrostatic phenomena”为题与论文同步刊出、并被大量媒体转载。重庆理工大学是论文的第一单位、汪志勇博士为论文的第一作者和共同通讯作者。研究得到了国家留学基金委、国家自然科学基金青年项目、重庆市基础科学与前沿技术研究专项重点项目、及重庆市高校科技创新团队建设等项目的支持。  

自然界中,几乎所有的材料一旦沉浸或分散于水中,其表面都会由于不同的机理而带上电荷,表面电荷的存在使得溶液中离子的再分布进一步成为可能。在溶液包含高价补偿离子的情况下,大量的实验研究表明带电界面会出现电荷反转,这意味着界面所绑定的高价补偿离子过度屏蔽了界面的化学电荷,以至于离子-界面复合物的极性发生了改变。基于传统的观点,理论化学家往往借助于特征吸附来解释电荷反转;然而物理学家却不以为然,因为借助于各种化学反应来表征的特征吸附严重地依赖于系统的化学细节,并完全忽略了电荷之间的关联效应。受制于研究体系大量的化学与物理因素的干扰,当前的实验技术不仅无法突破界面附近离子成像的局限性,而且无法提供测量离子-界面复合物有效电荷的直接方案。迄今学术界对这种反直觉效应的驱动机制仍然存在大量的争议,为了更好地阐述电荷反转的潜在机制和促进相关的技术应用,厘清离子与带电界面之间相互作用的本质显得尤为关键。

1:左图:界面附近离子分布平衡构想。黄色球表示离散的-1价界面电荷基团,亚红色球表示溶液中+3价补偿离子,蓝色球表示溶液中-1价共存离子,绿色球表示溶液中+1价补偿离子。右图:自然界中两个典型值带电界面附近的累积电荷密度分布曲线,水平红色虚线以上视为电荷巨反转现象。结果表明:在溶液中存在高价补偿离子的情况下,用于频繁地解释实验报道的理论处理所假定的均匀界面电荷分布显得过于粗糙(插图)——不仅错过了研究体系重要的物理行为,而且对现实系统镜像电荷力的评估给出了完全错误的预测。

汪志勇博士在前期工作的基础上,与美国加州大学河滨分校吴建中教授合作,以生命体系离子通道为原型,利用计算机模拟建构了不断逼近现实系统的模型体系,通过排除系统化学因素的干扰,他们取得了多项颠覆传统认知的重要进展:(1)揭示了界面带电基团与高价补偿离子之间形成的Bjerrum pairs“普适地”驱动了电荷(巨)反转现象;(2)生理条件下,单价补偿离子无法竞争高价补偿离子来形成界面Bjerrum pairs,证实了溶液中单价补偿离子对电荷(巨)反转没有影响;(3)独立于溶液介电常数的变化,镜像电荷的引入反常地促进了高价补偿离子与界面电荷基团之间的静电复合;(4)离子的位阻排斥(Ion solvation)压制了电荷(巨)反转的强度,甚至湮灭了电荷巨反转现象;然而,表面电荷基团的水和强度对高价补偿离子的界面复合并不构成影响。该工作所取得的研究成果不仅对理论发展具有重要的指导意义,而且可为未来的实验研究提供新颖的线索,亦可为管理电化学能量储存、优化药物/基因输送、设计化学/生物传感器、调控胶体分散系稳定、开发微纳流控驱动装置等技术应用领域奠定重要的理论基础。

美国物理联合会出版社主页:https://publishing.aip.org/

美国物理联合会出版社主页滚动新闻报道详细链接:

https://publishing.aip.org/publishing/journal-highlights/giant-charge-reversal-observed-first-time?TRACK=aipp-home

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